Machine learning molecular dynamics reveals the structural origin of the first sharp diffraction peak in high-density silica glasses

小林 恵太; 奥村 雅彦; 中村 博樹; 板倉 充洋; 町田 昌彦; 浦田 新吾*; 鈴谷 賢太郎

Scientific Reports (Internet), 13, p.18721_1 - 18721_12, 2023/11

https://doi.org/10.1038/s41598-023-44732-0

非晶質物質の構造因子に現れる鋭い第一ピークはFSDPと呼ばれ、非晶質物質中の中距離秩序構造を反映したものであると考えられているが、その構造的起源に関しては現在まで議論が続いている。今回、第一原理計算と同等の精度を持つ機械学習分子動力学を用いることにより、高密度シリカガラスにおけるFSDPの構造起源を解析した。まず、機械学習分子動力学を用いることにより、高密度シリカガラスの様々な実験データの再現に成功した。また、高密度シリカガラスにおけるFSDPの発達(減少)は、ガラス構造の圧縮に伴う、Si-O共有結合ネットワーク中のリング構造の変形挙動によって特徴付けられることを明らかにした。

Machine learning molecular dynamics simulations toward exploration of high-temperature properties of nuclear fuel materials; Case study of thorium dioxide

小林 恵太; 奥村 雅彦; 中村 博樹; 板倉 充洋; 町田 昌彦; Cooper, M. W. D.*

Scientific Reports (Internet), 12(1), p.9808_1 - 9808_11, 2022/06

https://doi.org/10.1038/s41598-022-13869-9

核燃料の一つであるトリウム酸化物に対し、機械学習分子動力学法を用い、その高温物性を調査した。様々な交換汎関数により第一原理計算を実施し、ニューラルネットによりその結果を学習することにより機械学習力場を構築した。特にSCANと呼ばれる交換汎関数を用いた第一原理計算結果を学習することにより得られた機械学習力場は、ラムダ転移温度や融点を含め、比較可能な実験データの多くに対し高精度な結果を示した。

Machine learning potentials for tobermorite minerals

小林 恵太; 中村 博樹; 山口 瑛子; 板倉 充洋; 町田 昌彦; 奥村 雅彦

Computational Materials Science, 188, p.110173_1 - 110173_14, 2021/02

https://doi.org/10.1016/j.commatsci.2020.110173

セメント水和物(セメントペースト)は建築材はもとより、放射性セシウムの閉じ込め材料として利用される。本論文はセメント水和物の代表的なモデル物質であるトバモライトの機械学習力場の構築を行ったものである。トバモライトに対し第一原理計算を実施し、様々な原子配置とそのポテンシャルデータを大量に生成し、ニューラルネットを用いた機械学習力場の学習を行った。構築した機械学習力場はトバモライトの弾性係数,振動状態密度をほぼ第一原理と同等の精度で計算可能であることを確かめた。また、機械学習分子動力学法を実行し、トバモライト細孔における水,イオンの輸送特性の解析を行った。

Nuclear quantum effects of light and heavy water studied by all-electron first principles path integral simulations

町田 昌彦; 加藤 孝一郎*; 志賀 基之

Journal of Chemical Physics, 148(10), p.102324_1 - 102324_11, 2018/03

AA2017-0553.pdf:4.95MB

https://doi.org/10.1063/1.5000091

水,重水,トリチウム水の液体状態における構造を第一原理経路積分分子動力学法を用いて研究した。用いた計算手法は、電子と原子核のすべてを量子力学的に取り扱うものであり、現時点で最も正確な計算手法の一つである。シミュレーションした結果は、実験とおおよそ一致しており、核量子効果により、同位体間の構造上の違いが明らかにされた。特に特筆すべき結果は、水分子内のOH共有結合中のHが隣接水分子との水素結合上の中点まで移動できる一方、重水素,トリチウムの順に中点まで行ける確率が減少するという傾向を得たことである。しかしながら、実験との完全な一致は未だ得られておらず、密度汎関数法の改良が必須であることが示唆された。また、最近の研究成果である密度汎関数に対するvan der Waals補正は液体状態における同位体効果を研究する上で必須であることが分かった。

Structural study of molten lanthanum halides by X-ray diffraction and computer simulation techniques

岡本 芳浩; Madden, P. A.*

Journal of Physics and Chemistry of Solids, 66(1), p.448 - 451, 2005/01

LaCl融体の局所構造は(LaCl)八面体配位によって特徴付けられている。これはX線回折やラマン散乱測定からの結論であるが、中性子回折や分子動力学計算では配位数はカチオンサイズによって変化し、比較的大きいLaClの場合は6より大きな値であることを示されている。本研究では、LaCl融体のX線回折を行い配位数について調べるとともに、中性子回折の結果と良好な一致をもたらす分子動力学計算との比較を行った。さらに、LaBr融体との構造比較を行い、アニオンサイズの違いに起因する以外、構造がほとんど同じであることをつきとめた。

Quantum path-integral molecular dynamics calculations of the dipole-bound state of the water dimer anion

志賀 基之; 高柳 敏幸

Chemical Physics Letters, 378(5-6), p.539 - 547, 2003/09

https://doi.org/10.1016/S0009-2614(03)01347-2

水ダイマーアニオンについての平衡構造を経路積分分子動力学法によって計算した。過剰電子と原子核の運動の両方を量子力学的に取り扱った。水-水のポテンシャルは半経験的な関数を、電子-水の擬ポテンシャルについては、最近開発された解析関数を用いた。電子が水ダイマーに付加すると、クラスターの構造が極めてフロッピーになることが計算によって示された。特に、ドナー交換,ドナー-アクセプター交換が量子力学的トンネル効果によって、容易に起こる事がわかった。このことは、核と電子の運動を分離するボルンオッペンハイマー近似が成り立たなくなっていることを示唆するものである。

XAFS study of molten zinc dibromide

岡本 芳浩; 福島 和子*; 岩舘 泰彦*

Journal of Non-Crystalline Solids, 312(314), p.450 - 453, 2002/10

溶融臭化亜鉛の構造を、Zn及びBr双方のXAFSを測定することによって調べた。解析から、融体中で(ZnBr)四面体錯体が存在し、Brイオンを共有することで複数の四面体がネットワーク構造を作り上げている可能性があることを示唆する結果が得られた。これは溶融ZnClの構造に良く似ている。得られたXAFSデータを、分子動力学計算とその出力を使用したFEFF計算から再現した。XAFSデータを良好に再現するMD計算では、四面体錯体の存在やネットワーク構造の存在を示す結果が得られた。

並列分子動力学ステンシルの開発

清水 大志; 君塚 肇*; 蕪木 英雄; 荒川 忠一*

日本計算工学会論文集, 4, p.225 - 230, 2002/04

http://joi.jlc.jst.go.jp/JST.JSTAGE/jsces/2002.20020015

分子動力学法(MD)シミュレーションにおいて最も計算時間を要する部分は一般的に原子間の相互作用の計算である。各原子に作用する力を単純なアルゴリズムで計算するとペアを検索するコストが対象とする系の原子数の2乗に比例することから、短距離力の系について大規模なシミュレーションを行なう際は、粒子間に作用する力にカットオフを設定して計算コストを減らすカットオフ手法を用いることが必須となっている。また、計算の高速化や大容量のメモリを確保するのに並列計算が有効である。われわれは並列化などのシミュレーション手法の記述と系の性質の記述が分離した、見通しの良いプログラムを作成する枠組みとして並列分子動力学ステンシルを開発した。並列分子動力学ステンシルは、原子間相互作用を計算するプログラムを対象となる系の性質(モデル)の記述のみとなることを実現している。

ガウシアンビーム照射によるレーザー衝撃現象の分子動力学解析

福本 一郎; 大村 悦二*

精密工学会誌, 67(6), p.916 - 921, 2001/06

https://doi.org/10.2493/jjspe.67.916

高ピークパワーの超短パルスレーザーをターゲットに照射すると、照射領域が極短時間で蒸発し、熱伝導による影響の極めて小さい加工を行うことができる。そのため、精密・微細加工への応用が期待されている。超短パルスレーザーの加工分野への応用には、微視的アブレーションプロセスの解明が不可欠である。そこで、本論文では、金属ターゲットにガウシアンビームを照射した際に起こる微視的現象を、分子動力学法を用いてシミュレーションした。その結果、レーザー照射直後に表面下に強い衝撃波が発生し、表面上のレーザー照射部を起点として、円形に広がっていくことがわかった。また、この衝撃波の強度は、進行方向に対し一様ではなく、表面の垂線に対し15~40度の方向に強く現れることを示した。さらに、衝撃波が固液界面を通過する際、多数の転位が発生し、その一部は衝撃波とともに材料内に伝播することなどを明らかにした。

Parrallel molecular dynamics simulation on elastic properties of solid argon

清水 大志; 君塚 肇*; 蕪木 英雄; Li, J.*; Yip, S.*

Proceedings of 4th International Conference on Supercomputing in Nuclear Applications (SNA 2000) (CD-ROM), 10 Pages, 2000/09

並列分子動力学(MD)について、さまざまな並列化手法やカットオフを用いた計算の効率化手法を組み合わせたシミュレーションをプログラムするのは簡単ではない。われわれは大規模な並列MDシミュレーションのためのプログラムの基本パターンである「並列分子動力学ステンシル」を開発した。本ステンシルは並列化手法や効率化手法を分離し、プログラム作成者がシミュレーション自体に専念できるように設計されている。プログラムの全体はC言語とMPIを用いるが、各MPI関数の呼び出しはプログラム作成者から隠蔽されている。本論文では並列MDステンシルを用い15~75Kの固体アルゴン(結晶状態及びアモルファス状態)に関して500~1,000,000原子を用いたシミュレーションを行い、その弾性について研究した。